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天津工大在电催化膜制备及其有机合成研究获重要进展
天津工业大学省部共建分离膜与膜过程国家重点实验室 张玉军 / 时间:2018-09-06 08:26:50

  据天津工业大学分离膜与膜过程国家重点实验室网2018年9月3日讯 近日,我校分离膜与膜过程国家重点实验室、教育部创新团队/绿色催化与膜分离创新团队李建新教授及其引导的博士研究生张玉军等在国际公认的化学及绿色可持续发展技术领域顶级期刊Green Chemistry (IF=8.586)发表了题为“Nano-V2O5/Ti Porous Membrane Electrode with Enhanced Electrochemical Activity for the High-efficiency Oxidation of Cyclohexane”(Green Chem. 2018, 20:3944-3953)的论文。
  目前工业氧化环己烷主要面临高温、高压、效率低(小于10%)、选择性低(70~85%)、高能耗、高污染等问题,是国际公认的效率最低的大型化工工艺。为此,该课题组将原创性的电催化膜反应器(ECMR)应用于氧化环己烷制备环己醇和环己酮(KA油),从催化剂的种类、形貌、尺寸等方面设计高活性、高稳定性的电催化剂。通过螯合剂的比例调控出纳米棒、纳米片和纳米球V2O5催化剂。其中,纳米片V2O5具有最优的催化活性,常温常压,操作电压3.5V条件下,环己烷转化率达到28.4%,KA油的选择性大于99%,优于文献报道的多数贵金属催化剂。同时首次在低温(0℃)条件下实现10.5%的环己烷转化率。通过X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)以及电化学分析,验证了不同价态之间的转化是ECMR高效氧化环己烷的关键一步。此外,相比较传统电化学,液体在膜电极表面的流动增加强化对流传质作用,也是ECMR高效氧化环己烷的重要原因,同时具有非常好的运行稳定性,工业化前景广阔。


天津工大在电催化膜制备及其有机合成研究获重要进展

图1.不同形貌V2O5负载的电催化膜反应器催化氧化环己烷的示意图


  该项研究由天津工业大学分离膜与膜过程国家重点实验室、材料科学与工程学院、环境与化学工程学院合作完成,得到了教育部创新团队发展计划、国家自然科学基金、天津市高等学校创新团队培养计划等项目资助。
  该工作是该团队继去年发表的ACS Nano(2017, 11:12365?12377)之后的又一新成果,表明了ECMR在有机物合成领域具有极大的应用前景,也标志着天津工业大学在电催化膜反应器方面取得重要的突破性进展,为接下来电催化膜反应器的工业化推广奠定了良好的基础。

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