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仿植物根系穿插分子链结构设计高效二氧化碳捕集膜BSI
《高分子科学前沿》微信公众号 / 时间:2019-07-24 13:42:22

  据高分子科学前沿微信公众平台2019年7月20日讯 PEO是一类具有较强CO2亲和性的聚合物材料,是一种理想的CO2分离膜材料。PEO材料对CO2分子的强亲和性源自于PEO分子链中的醚氧重复单元与CO2分子之间的偶极——四极作用。然而,纯PEO材料由于链段高度规整,容易形成高分子结晶,结晶极大地降低了PEO的自由体积,严重影响了气体分子在PEO中的溶解与扩散。因此,研究中常采交联、共混、杂化、前段共聚等方法来抑制PEO分子的结晶,以提高PEO材料的气体传输性能。其中,交联是最常用、最有效的提高PEO分离膜性能的方法,但目前大多数交联PEO分离膜的CO2渗透通量都较低。邵路课题组在前期研究中开发了一种基于紫外交联PEO体系的半互穿网络分离膜,在紫外交联PEO中原位引入了低分子量的线性PEO分子,一举将PEO基分离膜的CO2渗透通量提高到2980 Barrer(Energy Environ. Sci., 2017, 10, 1339-1344)。然而,由于低分子量线性PEO分子的流动性,削弱了这种高渗透性能的PEO在高压测试环境下的结构稳定性。
  为了克服半互穿网络PEO膜机械性能较差的难题,哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室成员、化工与化学学院邵路教授团队受到植物根系的启发,在最新的研究成果中设计了一种新型含有支化PEO互穿分子链的半互穿网络分离膜(BSI)。


仿植物根系穿插分子链结构设计高效二氧化碳捕集膜BSI

图中为BSI膜的制备流程及化学结构


  低分子量PEO掺杂的半互穿网络结构稳定性较差的主要原因是线性的PEO分子与交联网络之间难以形成稳定的缠结,结构较为松散。因此在支化半互穿分离膜中摒弃了线性的PEO分子,而是采用两步法,首先制备出具有优异PEO溶胀性的热交联PEO膜,再将双官能度的低分子量PEO单体浸渍进入热交联PEO交联网络中,最终通过原位二次聚合在交联PEO网络中形成了具有支化结构的PEO互穿分子链,形成了新型的支化半互穿网络结构。支化的PEO分子与交联网络之间可以形成牢固的动态缠结,从而提高了交联体系的机械强度和结构稳定性。另外,支化PEO的分子侧链在交联网络中依然保持着优异的运动能力,对交联网络起到塑化、增大自由体积和提高醚氧单元浓度的作用,进而促进了交联膜的CO2渗透能力。
  原位形成的支化分子与能够与热交联PEO网络之间形成有效的多重动态缠结,从而大幅度增强了交联网络的拉伸强度和韧性。BSI分离膜的拉伸强度最高增大1.5倍,同时断裂伸长率也大幅增加。


仿植物根系穿插分子链结构设计高效二氧化碳捕集膜BSI

图a.和图b.为不同支化分子含量下BSI膜的应力应变曲线,图c.为BSI膜在拉伸状态下的断裂机理


  BSI膜的气体渗透通量随支化分子含量单调递增。当采用Jeffamine ED-2003作为交联剂时,BSI膜的CO2渗透通量最高增加了249%,达到1472.6 Barrer,并且保持优异的CO2/N2和CO2/H2选择性。同时该BSI分离膜具有优异的长期稳定性,100小时的测试时长内气体分离性能几乎无衰减。CO2/H2和CO2/N2分离性能实现了对2008 upper bound的超越,展现了优异的综合性能和巨大的应用潜力。


仿植物根系穿插分子链结构设计高效二氧化碳捕集膜BSI

图a.为BSI分离膜的对CO2/N2分离的长期稳定性测试,图b.和图c.分别为BSI分离膜CO2/H2和CO2/N2性能与2008 upper bound和其他报道过的PEO基分离性能对比


  综上,简单地通过在热交联PEO网络中原位形成支化PEO分子的方法,邵路课题组成功实现了对PEO半互穿网络分离膜的气体渗透性能和力学性能的同时提高,这种方法对高性能半互穿网络分离膜的设计加工具有一定引导意义,同时也拓展了半互穿网络分离膜的应用范围。该研究成果作为背封面发表在材料化学A杂志上。


仿植物根系穿插分子链结构设计高效二氧化碳捕集膜BSI

论文封面


  邵路教授一直从事膜材料与膜分离的研究,在Energy Environmental Science、Journal of Membrane Science、Nature Communications、Matter等国际期刊上发表了100余篇相关论文,所发文章曾入选ESI热点文章3篇、ESI高引文章15篇,SCI引用3900余次、H-index=37。

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